伊廷锋教授团队在钠离子电池领域取得重要突破

近日，资源与材料学院伊廷锋教授团队在钠离子电池领域取得重要进展，研究成果“Ligand Field Electronic State Regulation of Monoclinic Prussian White Toward Highly Stable Sodium-Ion Batteries(配位场电子态调控单斜普鲁士白实现高稳定钠离子电池)”发表于材料领域国际顶级刊物Advanced Materials(中科院一区，影响因子26.8)。我校材料科学与工程专业2024届本科毕业生任康瑞为本文的第一作者，我校伊廷锋教授、黑龙江大学谢颖教授和清华大学深圳国际研究生院贺艳兵教授为论文通讯作者，东北大学秦皇岛分校为第一完成单位。

普鲁士白（PW）是一种高钠锰基普鲁士蓝类似物，由于其高理论容量和工作电压，作为钠离子电池正极的候选材料而备受关注。然而，由Mn³⁺的高自旋电子态引起的Jahn-Teller效应会导致活性锰离子的脱出和微裂纹的形成，从而显著限制了PW正极的电化学性能。因此，抑制Jahn-Teller效应对于有效缓解PW正极的容量衰减至关重要。尽管传统的涂层和掺杂策略已被广泛用于抑制结构变形，但Mn-N八面体的固有不稳定性尚未得到根本解决。

基于此，研究提出了一种电子态调控策略来稳定PW正极的Mn电子自旋态并有效抑制Jahn-Teller效应。具体而言，在沉淀结晶过程中引入镍离子，其在NLS2-PW的晶格中减轻了结构应变，同时增强了Mn和Fe原子中电子的离域，使PW在Na脱嵌过程中通过电子填充到t_2g轨道而达到低自旋态。因此，Mn-N八面体保持低自旋构型，显著减少了整个氧化还原循环过程中锰的畸变。由此产生的向低自旋电子态的转变有效地抑制了由Jahn-Teller畸变引起的四方相变，从而大大减少了颗粒开裂和锰溶解。因此，NLS2-PW正极表现出优异的循环稳定性，在2C下循环600次后仍保留了约80%的容量，同时Mn溶解减少了约70%。此外，Na|NLS2-PW电池表现出稳定的输出电压和出色的倍率性能，凸显了其实际应用的潜力。

该工作通过调控普鲁士白框架内Mn的配体场电子态，为Jahn-Teller畸变这一根本问题提供了基础性解决方案，标志着对钠离子电池普鲁士蓝类似物失效机制的理解和修复取得了重要进展，并强调了其实际应用的可行性。

应用配位场规划策略设计NLS2-PW原理示意图

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